研究背景

人脑中的所有记忆、认知、学习和其他行为都是通过数千个突触的协同计算和处理来实现的。生物突触的功耗范围低至每个尖峰1-100 fJ，这是大多数基于半导体电子器件的人工突触的突破点。因此，二维(2D)范德华材料由于其独特的性质，如原子级厚度、可调的带隙以及优异的光学和电学性能，在当前的生物神经形态电子学研究中脱颖而出。基于晶体管的2D人工突触为开发神经形态计算和人工智能迈出了重要的一步。特别是III-VI族层状金属硫族元素InSe，具有优异的载流子输运特性、室温下高达1000 cm² V^-1 s^-1的高本征迁移率以及从可见光到红外波段的光敏性，受到极大的研究关注。最近，InSe晶体管在多项创新研究中被用于模拟和实现生物突触可塑性的基本特征，例如短时程和长时程可塑性。它们都利用硅表面或氧化层的电荷俘获来实现存储器或神经元存储器行为中的编程/擦除。然而，记忆行为必须在额外的刺激信号（即电和光信号）下工作，这会导致相对较高的功耗。浮栅器件主要用于数字存储结构，例如闪存，利用非易失性，可以永久存储数字信息。此外，浮栅器件通过实现电、光和机械信号来操作。作为机械信号操作的典型结构，摩擦纳米发电机（TENG）与半导体器件耦合具有降低功耗的巨大潜力。基于接触带电和静电感应，TENG将外部环境中的机械能转化为电位，并调节半导体器件中的载流子输运，取代额外的栅极电压，表现出优异的电学和光学特性。在自供电传感器、光电晶体管、逻辑门和其他摩擦电子学方面的初步应用已经得到证明。

成果介绍

有鉴于此，华东师范大学李文武研究员和台湾国立中兴大学Yen-Fu Lin，Ying-Chih Lai（共同通讯作者）等合作提出了一种基于InSe/h-BN/石墨烯范德华异质结与摩擦纳米发电机相结合的创新触摸调制器件。该器件使用简单的铜网掩模代替昂贵且繁琐的电子束光刻工艺制备，具有829 cm² V^-1 s^-1的高迁移率、低电压和低功耗。具有自写入功率、耐久性和多位数据存储的非易失性存储器是通过机械调制实现的，无需额外的栅极电压电源。此外，通过调节两个摩擦层之间的距离，在器件中成功地模仿了基本的突触可塑性，包括短时程和长时程增强/抑制和成对脉冲促进/抑制。最重要的是，由于InSe的超高迁移率，在摩擦电子突触中实现了165 aJ的超低功耗。本文开发的具有自写入功率的摩擦电突触在模拟多功能低功耗神经形态生物电子器件方面具有巨大潜力，并为未来先进的神经形态系统和人工智能奠定了基础。文章以“Touch-modulated van der Waals heterostructure with self-writing power switch for synaptic simulation”为题发表在著名期刊Nano Energy上。

图文导读 

图1. InSe浮栅晶体管的材料表征和电学性质。（a）与TENG集成的InSe/h-BN/Gr异质结基浮栅器件的示意图。（b）器件的光学图像。（c）AFM图像。（d）拉曼光谱。（e）各种V_gs-max值下InSe晶体管的转移特性，表现出增加的迟滞回线。（f）阈值电压偏移与V_gs-max的关系。

触摸调制的InSe浮栅器件的示意图如图1a所示。该器件包括一个InSe浮栅晶体管和一个集成的TENG。TENG位于Si层下方，从下到上由Al膜、Kapton层、硅橡胶层和Al膜组成。Si和SiO₂分别用作底栅电极和介电层，而石墨烯薄膜被视为浮栅电荷存储层，与h-BN隧穿介电层协同功能化以实现电荷注入/释放过程。典型InSe/h-BN/Gr异质结的OM图像如图1b所示。通过AFM测量的InSe、h-BN、Gr的相应薄膜厚度分别为12.1、7.6和15 nm（图1c），这有望提高浮栅结构的性能。InSe/h-BN/Gr异质结的拉曼光谱如图1d所示，与之前的报道一致。重要的一点是InSe/h-BN/Gr异质结被In层覆盖，以防止InSe降解并将电子掺杂到沟道表面，这极大地改善了晶体管的电学性质。沟道上In层形貌的高倍放大SEM图像揭示了一个由许多In岛组成的不连续的In层，确保载流子流过InSe沟道而不是金属In层。InSe晶体管在连续电压扫描（从±10 V到±80 V）下的转移曲线如图1e所示，相应的迁移率为829 cm² V^-1 s^-1。随着扫描电压范围(V_gs,max)增加，阈值电压有明显的偏移，迟滞窗口也更大。在图1f中绘制了提取的阈值电压偏移相对于V_gs,max的变化，随着V_gs,max增加到80 V，阈值电压偏移增加到70 V。明显的迟滞窗口是因为通过石墨烯电荷存储层中的h-BN隧穿介电层注入/释放电荷。更高的扫描电压导致更多的电荷存储，这对NVM具有重要意义。

图2. InSe摩擦电晶体管的物理机制示意图。（a）器件截面图显示了在TENG与InSe浮栅晶体管正常连接的情况下，载流子密度随各种正间距D₊的变化。（b）InSe摩擦电的能带图。（c）V_ds=0.5 V时的转移曲线。

通过将TENG与InSe浮栅晶体管相结合，了解TENG（图2a）的工作机制对于成功实现先进的NVM非常重要。根据摩擦起电和静电感应的耦合效应，外部机械运动引起的摩擦电位会出现在传统的栅极电压中。InSe浮栅晶体管的TENG调制可分为以下四个步骤。在TENG和晶体管正常连接的初始状态（图2a（i）），硅橡胶和Kapton摩擦层物理接触而不分离，由于接触带电和摩擦电极性，在其表面产生相同数量的负电荷和正电荷并达到电荷平衡状态。这对InSe晶体管的能带和载流子输运没有影响。在图2a（ii）中，由于硅橡胶层与Kapton层分离，Kapton层表面的部分正电荷没有键合，并且由于Al层顶部未结合的正电荷，它们将正感应电位耦合到底部栅极。正栅极电压导致InSe表面上电子积累和能带向下弯曲，如图2b（i）所示。基于Fowler-Nordheim机制，InSe沟道中的一些电子通过h-BN隧穿介电层注入石墨烯层。值得注意的是，具有能垒的h-BN电介质即使在去除正摩擦电位后也能有效地将电子保持在浮层中，这在摩擦电突触器件中起着重要作用。随着硅橡胶和Kapton层（D₊）之间的正间距扩大，晶体管获得更多的摩擦电感应电位来栅控更多的沟道电子注入浮栅。当D₊达到最大值时，实现了图2a（iii）所示的TENG调制状态。当硅橡胶层被向后压时（图2a（iv）），未键合的正电荷数量逐渐减少，导致正栅极电压降低和电子注入减少。随后，当硅橡胶层和Kapton层保持图2a（i）中的接触状态时，石墨烯层中注入的电子逐渐通过h-BN隧穿层扩散回，而不是立即释放。因此，TENG有可能将感应电位耦合为栅极电压，以有效调节InSe晶体管中的电子输运。此外，当TENG与InSe晶体管反向连接时，随着硅橡胶和Kapton层(D_-)之间的负间距增大，栅极会感应出负摩擦电位，这是因为未屏蔽的负电荷在硅橡胶层表面上，导致电子从石墨烯电荷存储层释放到InSe沟道（图2b（ii））。为了验证对摩擦电突触器件工作机制的解释，在图2c中，在TENG工作前和施加正/负摩擦电位脉冲后（0.5 s）的条件下测量了晶体管的转移特性曲线。与转移曲线的初始状态相比，当施加正电压时，阈值电压向右移动，而在施加负电压后向左移动，这揭示了浮栅结构中的电荷注入/释放过程，使得操控稳定且复杂的记忆和突触行为成为可能。 

图3. NVM具有零写入功率、稳定性和多位数据存储的特性。（a）由不同频率TENG产生的恒定摩擦电位。（b）TENG在开路条件下产生的摩擦电位与间距D的关系。（c）在V_ds=0.5 V下施加编程和擦除感应电位后的保留性能。（d）约100个编程/读取/擦除/读取循环的耐久性测试。（e）不同TENG间距下存储器件的多位数据存储特性。

为了有效地将TENG与InSe浮栅晶体管集成并协同工作，需要准确地知道TENG产生的摩擦电势。如图3a所示，发现TENG可以在不同频率的开路条件下产生恒定电压。在TENG的测试过程中，硅橡胶层会线性重复地靠近和远离Kapton层。在图3b中，当D被精确调节时，开路条件下TENG在两个摩擦带电层之间的不同间距(D)下产生的相应摩擦电位。当D从0增加到30 mm时，摩擦电位减小，并且在固定的D下保持稳定。因此，TENG可以充当精确的控制感应电压发生器，取代InSe晶体管中额外施加的栅极电压，实现自写入供电的NVM。作为存储器，电荷保留性能尤为重要。如图3c所示，在V_ds=0.5 V的情况下独立评估了两个相反摩擦电位脉冲（在D₊=0.5 mm下擦除和D_-=0.5 mm下编程）后的读取漏极电流。观察到10⁴相当高的编程/擦除比，在1000 s内几乎没有退化。摩擦电突触器件的显著保留能力归因于h-BN隧穿层，其厚度可控，有助于在石墨烯层中长时间存储电子。此外，还证明了摩擦电突触器件的耐久性，如图3d所示。第100个周期的输出电流水平与第一个周期保持一致。动态编程-读取-擦除-读取操作保持稳定超过100个周期，其中导通电流与截止电流之比保持为10⁴。此外，还从图3e中的动态多级存储行为方面证明了TENG调制的InSe存储器的可行性和多样性。在从D_-=6到0.5 mm的一系列减小感应负擦除距离脉冲下，它表现出可区分的电流增量10⁶。值得注意的是，为存储器提供了足够正的编程摩擦电位脉冲，在石墨烯层中存储大量电子，以便更区分地读取擦除电流。总体而言，本文成功实现了具有良好保留能力、耐久性和多级数据存储的摩擦电NVM，这将有助于人机交互的进一步发展。 

图4. InSe摩擦电器件模仿的基本突触可塑性。（a）人体内触觉信号触发的神经元传递示意图。（b）触摸调制的InSe人工突触器件的示意图。（c&d）EPSC/IPSC在D_-/D₊尖峰下，振幅为0.7/1.5 mm，持续时间为500 ms，用于兴奋性/抑制性行为。（e&f）兴奋性突触权重ΔW_E和抑制性突触权重ΔW_I与TENG负/正间距D_-/D₊的关系。（g&h）随着D_-/D₊尖峰持续时间从250 ms增加到5 s，兴奋性/抑制性权重变化。

在摩擦电突触器件中，依靠h-BN隧穿介电层的存在，在去除触摸脉冲后，在浮栅电荷存储层中注入/释放的电荷可以保持很长时间。此外，输出电流并没有立即恢复到初始水平，这类似于在触摸调制的InSe浮栅突触器件中模仿的人脑突触记忆和学习行为。图4a给出了生物突触作为神经元之间信息传递功能链路的机制图。当触觉信号通过中枢神经系统刺激大脑中的突触时，突触前膜会向突触间隙释放大量神经递质，并与突触后膜的受体相互作用，产生兴奋性或抑制性突触后电位。因此，最终会产生跨突触的兴奋性突触后电流（EPSC）或抑制性突触后电流（IPSC），用于评估突触的连接强度。基于摩擦电突触器件，石墨烯浮栅电荷存储层中触摸调制的尖峰（D₊/D_-脉冲）感应的电荷注入/释放被认为类似于生物突触中触觉控制的神经递质流入过程。如图4b所示，来自栅电极的触摸调制输入信号作为突触前尖峰诱导输出电流作为突触后电流(PSC)，InSe沟道中的相应电导类似于突触权重(ΔW)，这种摩擦电突触器件可以成功模仿基本的学习和遗忘行为。在此基础上，研究了在Kapton和硅橡胶层之间的TENG间距单尖峰影响下浮栅突触的PSC。如图4c和d所示，摩擦电突触器件产生不同的EPSC和IPSC行为，由相反的输入位移尖峰触发，源自石墨烯电荷存储层中的电荷注入/释放过程。此外，相应的兴奋性和抑制性突触权重（ΔPSC/PSC）分别显示在图4e和f中，随着D_-和D₊增加，ΔW不断减小。提取的兴奋性突触权重ΔW_E和抑制性突触权重ΔW_I如图4g和h所示，随着尖峰持续时间增加，饱和状态有明显的增加趋势。此外，还观察到抑制性突触权重ΔW_I的变化很小，表明EPSC比IPSC更容易受到TENG间距和持续时间的影响，这是由于金属-氧化物-半导体结构中固有的功函数差异，迟滞窗口不是完全对称的。 

图5. 由InSe摩擦电器件模仿的复杂突触可塑性。（a&b）由1、2、5、10、20、30和50个D_-/D₊突触前尖峰序列触发的EPSC/IPSC。（c）PPF/PPD指数与成对D_-/D₊尖峰脉冲间隔(Δt)的关系。（d）EPSC/IPSC在几个不同幅度连续电压脉冲下的彩色图（尖峰持续时间为500 ms）。（e）100个连续输入脉冲下的LTP和LTD状态，分别对应于TENG和InSe浮栅器件之间的反向和正常连接。（f）与其他人工突触相比，摩擦电突触器件的归一化能耗。

为了进一步研究神经抑制或兴奋现象，通过图5a和b中的多重触摸刺激，在摩擦电突触器件中成功实现了复杂的神经可塑性行为。EPSC从STP到LTP表现出更多的兴奋状态，而IPSC从STD到LTD表现出更多的抑制状态。图5c显示了提取的PPF和PPD与Δt的关系，随着Δt从250 ms增加到10 s，PPF/PPD表现出减少的趋势。石墨烯浮栅电荷存储层中的电荷注入/释放过程对PPF/PPD的变化趋势起着显著的作用。有效沟道电流在成对脉冲刺激期间更容易受到第二次触摸尖峰的影响，并且随着间隔时间增加而缓和，导致A₂/A₁下降到饱和状态。此外，在彩色图中（图5d），InSe突触中的动态促进和抑制行为是通过连续触摸刺激来模拟的。当施加一系列从1.2到6 mm增加的50个尖峰D_-时，PSC逐步增加，然后通过施加一系列D₊尖峰而下降。这表明突触可塑性的增强/减弱源于突触浮栅中隧穿电子的编程和擦除（图5e）。此外，在相同尺寸和脉冲条件下，这种摩擦电突触器件的能耗可与图5f中的其他2D材料基人工突触相比，显示出实现低功耗多神经形态模拟的巨大潜力。

总结与展望

本文展示了与TENG集成的InSe浮栅晶体管用于突触模拟，并证明了仅通过简单的Cu网掩模工艺即可实现高迁移率等优异性质。通过控制TENG和InSe晶体管之间相反连接方向下的间距，正/负静电电位耦合在重掺杂硅层上，来栅控InSe晶体管中的载流子输运。因此，NVM被证明具有多种存储特性，不同于大多数其他存储器件的传统电和光编程/擦除。此外，在石墨烯层中电荷注入/释放的帮助下，通过D_-/D₊尖峰成功模拟了典型的突触可塑性行为，包括兴奋/抑制。摩擦电突触器件表现出165 aJ的低能耗来模拟用于神经形态计算的生物突触，这对于先进的低功耗神经形态计算和人工智能非常有前景。 

文献信息

Touch-modulated van der Waals heterostructure with self-writing power switch for synaptic simulation

(Nano Energy, 2021, DOI:10.1016/j.nanoen.2021.106659)

文献链接：

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