引言
水凝胶在生物医学应用中变得流行，但它们在肌肉和肌腱样生物致动器中的应用受到低韧性和弹性模量的阻碍。最近，霍夫迈斯特效应成功地实现了单个水凝胶网络的显着韧性增强。然而，Hofmeister 效应对混合水凝胶的影响很少，尽管它们具有由两种聚合物组分组成的特殊网络结构。
在这里，XianJun Loh, FuKe Wang（通讯作者）团队制造了具有高机械性能和刺激响应的混合聚（甲基丙烯酸 2-羟乙酯）（PHEMA）-明胶水凝胶。PHEMA（刚性）和明胶（延展性）的理想双连续相分离结构在 PHEMA 的三维聚合物网络中嵌入微盘状明胶。Hofmeister 效应对机械性能的显着增强归因于盐析诱导的 PHEMA 和明胶之间更强和更紧密的相间相互作用。通过盐析效应获得了优异的综合力学性能，断裂伸长率超过650%，抗拉强度达到5.2 MPa，韧性达到13.5 MJ/m3，模量达到45.6 MPa。更具体地说，相分离和霍夫迈斯特效应的协同作用使水凝胶在高浓度盐溶液中以增强的模量收缩，而相同的水凝胶在稀溶液中膨胀和松弛，表现出离子刺激响应和优异的形状记忆特性，如那些大多数人造肌肉。这体现在高度拉伸、扭曲和打结的水凝胶条上，可以在稀盐溶液中迅速恢复其原始形状。高强度和模量、离子刺激响应和形状记忆特性使混合水凝胶成为各种生物医学应用中生物驱动器的有前途的材料。相关成果以“Hofmeister Effect Mediated Strong PHEMA-Gelatin Hydrogel Actuator”为题发表在《ACS Applied Materials & Interfaces》上。
图文导读
图 1. (a) 具有交联剂 TEGDMA 的混合 PHEMA-明胶水凝胶的合成示意图和 (b-d) 水凝胶的化学和结构分析。 (b) 明胶、PHEMA 和 PHEMA-明胶水凝胶的 FTIR 光谱，(c) 新鲜明胶、PHEMA 和 PHEMA-明胶水凝胶的 XRD 图谱，(d) 明胶、PHEMA 和 PHEMA-明胶水凝胶后的 XRD 图谱在 2 M AS 溶液中处理 48 小时。
图 2.新鲜水凝胶和在 2 M AS 溶液中处理 48 小时的水凝胶的横截面 SEM 图像的比较。
图 3. 水洗前后 H30G70 水凝胶的 SEM 图像比较。 (a, b) 新鲜水凝胶 H30G70 在水洗前后的 SEM 图像变化。 (c, d) 水凝胶 H30G70 在水洗前后浸泡在 2 M AS 中的 SEM 图像变化。
图 4. PHEMA-明胶水凝胶的机械性能。 (a) 新鲜水凝胶的拉伸应力-应变曲线。 (b) 新鲜水凝胶的杨氏模量和韧性。 (c) 浸泡水凝胶的拉伸应力-应变曲线。 (d) 浸泡水凝胶的杨氏模量和韧性；浸泡条件：2 M AS 溶液 2 d。
图 5. 不同浸泡浓度 AS 和不同浸泡时间的水凝胶 H30G70 在 3 M AS 溶液中的机械性能。 (a) 不同浸泡浓度的 H30G70 的拉伸应力-应变曲线和 (b) 杨氏模量和韧性。 (c) 拉伸应力-应变曲线和 (d) H30G70 在 3 M AS 溶液中不同浸泡时间的杨氏模量和韧性。
图 6. (a) H0G100-2 M AS、(c) H20G80-2 M AS 和 (e) H30G70-2 M AS 水凝胶线在不同最大拉伸应变和相应的韧性和耗散能量下的典型拉伸加载-卸载曲线 (b) H0G100-2 M AS、(d) H20G80-2 M AS 和 (f) H30G70-2 M AS 水凝胶条在不同的最大拉伸应变下。
图 7. (a) H30G70 水凝胶条在不同 AS 溶液中浸泡时的长度变化。新鲜水凝胶条的长度定义为原始长度。 (b) 浸泡在 0.25 和 3.0 M AS 溶液中的 H30G70 水凝胶条的收缩和膨胀循环的时间曲线。 (c) 水凝胶刺激反应研究的演示装置示意图。 (d) 水凝胶刺激反应研究的真实装置照片。 (e) 浸泡在 0.25 和 3.0 M AS 溶液中的 H30G70 水凝胶条的收缩和溶胀循环随时间变化的照片。
图 8. H30G70 水凝胶条的形状记忆特性照片。
小结
总之，本文发现PHEMA-明胶水凝胶形成了理想的微相分离网络，这有助于它们具有高强度和韧性、可逆收缩和膨胀以及良好的形状记忆效应。 SEM 图像分析显示，明胶形成微米级圆盘状颗粒，均匀嵌入 PHEMA 的 3D 多孔聚合物网络中。由于明胶和PHEMA之间松散的相间相互作用，新鲜的PHEMA-明胶水凝胶具有较低的机械性能，而将水凝胶浸泡在2 M AS溶液中后，韧性显着提高了192倍。当水凝胶浸泡在较高的盐浓度中时，断裂强度、弹性模量和应变伸长率等力学性能均得到显着改善。盐析诱导的优异延展性、强度和韧性归因于明胶域和 PHEMA 3D 聚合物网络之间的紧密相间相互作用，这通过横截面 SEM 图像分析得到证实。PHEMA-明胶水凝胶的相分离的协同作用和霍夫迈斯特效应也导致了一种有趣的化学刺激反应，以可逆的方式收缩以更高的模量和随着松弛而膨胀。此外，高度变形的盐析PHEMA-明胶水凝胶在浸入低浓度盐溶液后可以迅速恢复其原始形状。水凝胶中相分离和霍夫迈斯特效应的整合为调节水凝胶的机械性能和开发智能水凝胶作为各种生物医学应用的生物驱动器提供了一种出色的方法。
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