探索和开发低成本、超长寿命、高性能的氧还原反应非贵金属催化剂(ORR)以取代铂基催化剂用于电化学能量转换装置仍然是一个巨大的挑战。尽管有几种非贵金属催化剂(N掺杂石墨烯、过渡金属纳米粒子、单原子金属-氮-碳等)。虽然与商用铂碳相比，它们的催化性能可以媲美现有催化剂，但它们的长期耐用性，特别是在苛刻的电解液中的耐久性，在实际应用中仍然不能令人满意。来自湖南大学、中国农业大学和剑桥大学的学者合成了一种的Fe3C-NG催化剂，并对其进行了研究，以了解其在锌空气电池中的催化降解行为。实验分析和理论计算表明，由于Fe3C量子点提供了快速的电子转移到NG的价带，由Fe3C量子点和N掺杂石墨烯碳(Fe3C-NG)形成的Mott-Schottky异质结提高了ORR。分子动力学模拟表明，在腐蚀性极强的电解液中，NG中的石墨烯结构相对稳定，避免了Fe3C量子点的腐蚀。将锌/石墨烯复合薄膜与固体电解液相结合，优化后的含Fe3C-NG催化剂的锌-空气电池具有高开路电压1.506 V，高能量密度706.4 Wh kg-1,以及长达1000h的长期稳定性。相关文章以“Non-Noble-Metal Catalyst and Zn/Graphene Film for Low-Cost and Ultra-Long-Durability Solid-State Zn-Air Batteries in Harsh Electrolytes”标题发表在Advanced Functional Materials。论文链接： https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adfm.202200397 图 1.Fe3C@N/MCHS和Fe3C-NG Mott-Schottky异质结制备示意图. 图2.所制备的Fe3C@N/MCHSS的形态特征：a)扫描电子显微镜图像；b)电子显微镜图像；c，d)高分辨电子显微镜图像；以及e)典型的电子显微镜图像和相应的C、N、O和Fe元素映射；f)C和Fe元素的组合映射图像；g)亮场和h)暗场电子显微镜图像；i)相应的NG和Fe3C的HAADF-STEM图像。图3.a）镍泡沫上Fe3C@N/MCHSs阴极的制造工艺，b）固态电解质的制备，c）柔性Zn/石墨烯阳极电极的制备。图4.a)商用Pt/C、N/MCHSS和Fe3C@N/MCHSS在N2和O2饱和的0.1M KOH中以50 mV/s的扫描速率的CV；b）在O2饱和0.1 M KOH下，在1600 rpm转速下各种电催化剂的LSV；c)在O2饱和的0.1 M KOH中的Fe3C@N/MCHSS在不同的转速下的LSV和(插图)相应的K-L曲线；d)用于甲醇交叉试验的商用铂/C和Fe3C@N/MCHSS的计时电流曲线；f)与最先进的单一催化剂的比较；g)锌空气电池示意图；h)开路电压；i)速率性能；j)比容量；k)功率密度和l)具有铂碳和Fe3C@N/MCHSS催化剂的锌空气电池的充放电循环次数。图 5.Fe3C@NG的莫特-肖特基异质结示意图：a）接触前和b）接触后;c） ORR机制; d，e）Fe3C@NG模型的电荷分布;f） Fe3C@NG模型上的ORR过程;g）示意图能量溢出和h）G，NG，Fe3C和Fe3C@NG板的不同活性位点上ORR途径的能量变化;i）在Fe3C@NG上以不同电位下的能量跃升;j）在0.5M H2SO4溶液中Fe3C@NG的分子动力学（MD）模拟。综上所述，本文报道了一种非贵金属Fe3C-NG催化剂，其催化活性和耐久性可与商用铂/碳相当，用于固态锌空气电池的实用ORR。揭示了Fe3C-NG催化剂中的Mott-Schottky等促进了电子转移和电荷密度重分布对催化剂性能的调节作用。特别是对于Fe3C-NG异质结，通过适当的设计和调节，由于莫特-肖特基异质结和电荷密度的重新分布，同时实现了快速的电子转移和低能垒。分子动力学模拟表明，石墨烯层阻止了Fe3C与H3O+、OH-和H2O之间的接触，唯一影响降解的是石墨烯层中掺杂的N原子。通过制备锌/石墨烯复合薄膜和固态电解液，进一步解决了锌空气电池普遍存在的自腐蚀、锌枝晶、稳定性差等问题，优化后的Fe3C-NG催化剂锌空气电池的开路电压达到1.506 V，能量密度达到706.4 Wh kg-1，长期稳定性达到1000h，向实际应用迈进了一大步。本文的工作为理解用于ORR的非贵金属Fe3C-NG异质结构催化剂提供了一些新的见解，也为制造低成本、高能量密度、长时间循环的锌空气电池提供了新的途径。（文：SSC）本文来自微信公众号“材料科学与工程”。欢迎转载请联系，未经许可谢绝转载至其他网站。推荐阅读：欢迎微信后台回复“应聘编辑”加入我们实用！Origin软件使用经典问题集锦免费下载：18款超实用软件轻松搞科研合作投稿点击此处 [Er1gF7PbJUGeb2rznpW3zw==.jpg] 欢迎留言，分享观点。点亮在看-材料科学与工程-科易网技术创新

探索和开发低成本、超长寿命、高性能的氧还原反应非贵金属催化剂(ORR)以取代铂基催化剂用于电化学能量转换装置仍然是一个巨大的挑战。尽管有几种非贵金属催化剂(N掺杂石墨烯、过渡金属纳米粒子、单原子金属-氮-碳等)。虽然与商用铂碳相比，它们的催化性能可以媲美现有催化剂，但它们的长期耐用性，特别是在苛刻的电解液中的耐久性，在实际应用中仍然不能令人满意。来自湖南大学、中国农业大学和剑桥大学的学者合成了一种的Fe3C-NG催化剂，并对其进行了研究，以了解其在锌空气电池中的催化降解行为。实验分析和理论计算表明，由于Fe3C量子点提供了快速的电子转移到NG的价带，由Fe3C量子点和N掺杂石墨烯碳(Fe3C-NG)形成的Mott-Schottky异质结提高了ORR。分子动力学模拟表明，在腐蚀性极强的电解液中，NG中的石墨烯结构相对稳定，避免了Fe3C量子点的腐蚀。将锌/石墨烯复合薄膜与固体电解液相结合，优化后的含Fe3C-NG催化剂的锌-空气电池具有高开路电压1.506 V，高能量密度706.4 Wh kg-1,以及长达1000h的长期稳定性。相关文章以“Non-Noble-Metal Catalyst and Zn/Graphene Film for Low-Cost and Ultra-Long-Durability Solid-State Zn-Air Batteries in Harsh Electrolytes”标题发表在Advanced Functional Materials。论文链接： https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adfm.202200397 图 1.Fe3C@N/MCHS和Fe3C-NG Mott-Schottky异质结制备示意图. 图2.所制备的Fe3C@N/MCHSS的形态特征：a)扫描电子显微镜图像；b)电子显微镜图像；c，d)高分辨电子显微镜图像；以及e)典型的电子显微镜图像和相应的C、N、O和Fe元素映射；f)C和Fe元素的组合映射图像；g)亮场和h)暗场电子显微镜图像；i)相应的NG和Fe3C的HAADF-STEM图像。图3.a）镍泡沫上Fe3C@N/MCHSs阴极的制造工艺，b）固态电解质的制备，c）柔性Zn/石墨烯阳极电极的制备。图4.a)商用Pt/C、N/MCHSS和Fe3C@N/MCHSS在N2和O2饱和的0.1M KOH中以50 mV/s的扫描速率的CV；b）在O2饱和0.1 M KOH下，在1600 rpm转速下各种电催化剂的LSV；c)在O2饱和的0.1 M KOH中的Fe3C@N/MCHSS在不同的转速下的LSV和(插图)相应的K-L曲线；d)用于甲醇交叉试验的商用铂/C和Fe3C@N/MCHSS的计时电流曲线；f)与最先进的单一催化剂的比较；g)锌空气电池示意图；h)开路电压；i)速率性能；j)比容量；k)功率密度和l)具有铂碳和Fe3C@N/MCHSS催化剂的锌空气电池的充放电循环次数。图 5.Fe3C@NG的莫特-肖特基异质结示意图：a）接触前和b）接触后;c） ORR机制; d，e）Fe3C@NG模型的电荷分布;f） Fe3C@NG模型上的ORR过程;g）示意图能量溢出和h）G，NG，Fe3C和Fe3C@NG板的不同活性位点上ORR途径的能量变化;i）在Fe3C@NG上以不同电位下的能量跃升;j）在0.5M H2SO4溶液中Fe3C@NG的分子动力学（MD）模拟。综上所述，本文报道了一种非贵金属Fe3C-NG催化剂，其催化活性和耐久性可与商用铂/碳相当，用于固态锌空气电池的实用ORR。揭示了Fe3C-NG催化剂中的Mott-Schottky等促进了电子转移和电荷密度重分布对催化剂性能的调节作用。特别是对于Fe3C-NG异质结，通过适当的设计和调节，由于莫特-肖特基异质结和电荷密度的重新分布，同时实现了快速的电子转移和低能垒。分子动力学模拟表明，石墨烯层阻止了Fe3C与H3O+、OH-和H2O之间的接触，唯一影响降解的是石墨烯层中掺杂的N原子。通过制备锌/石墨烯复合薄膜和固态电解液，进一步解决了锌空气电池普遍存在的自腐蚀、锌枝晶、稳定性差等问题，优化后的Fe3C-NG催化剂锌空气电池的开路电压达到1.506 V，能量密度达到706.4 Wh kg-1，长期稳定性达到1000h，向实际应用迈进了一大步。本文的工作为理解用于ORR的非贵金属Fe3C-NG异质结构催化剂提供了一些新的见解，也为制造低成本、高能量密度、长时间循环的锌空气电池提供了新的途径。（文：SSC）本文来自微信公众号“材料科学与工程”。欢迎转载请联系，未经许可谢绝转载至其他网站。推荐阅读：欢迎微信后台回复“应聘编辑”加入我们实用！Origin软件使用经典问题集锦免费下载：18款超实用软件轻松搞科研合作投稿点击此处 [Er1gF7PbJUGeb2rznpW3zw==.jpg] 欢迎留言，分享观点。点亮在看

2022-10-08 1525

钙钛矿太阳能电池(PSCs)由于其独特的光电性能和极大的功率转换效率(PCE)在过去的十年中引起了人们的极大关注，这是由于钙钛矿夹着电子和空穴传输层(ETL/HTL)，使用掺氟氧化锡(FTO)和银/金作为背接触而实现的。然而，银/金金属电极对卤离子的敏感性以及其高昂的成本阻碍了PSC的大规模商业化。PSCS中使用的碳电极具有优异的耐腐蚀性和强大的耐热、耐湿环境性能。由于电荷转移动力学的原因，碳基钙钛矿太阳能电池(C-PSC)在功率转换效率上远远落后于Ag/Au基的普通PSCs。

来自大连理工大学的学者利用缺陷多壁碳纳米管(D-MWCNT)来调节空穴传输层(HTL)和HTL与碳电极之间的界面电荷转移动力学。在分子水平上建立了界面耦合，从而通过边缘效应诱导电子再分布和一维超通道实现快速电荷转移。同时，由于D-MWCNT诱导界面与石墨烯的纳米级耦合，实现了HTL与碳电极之间的无缝连接。基于这一策略，获得了高达22.07%的PCE(到目前为止，C-PSC的PCE达到21.9%的认证记录)和良好的运行稳定性。相关文章以“Defective MWCNT Enabled Dual Interface Coupling for Carbon-based Perovskite Solar Cells with Efficiency Exceeding 22%”标题发表在Advanced Functional Materials。

论文链接：

https://doi.org/10.1002/adfm.202204831

图1.D-MWCNT的静电分布和形貌以及分子水平上的理论界面耦合。a)D-CNT的静电电位标测图像。b)D-MWCNT与Spiro-OMeTAD之间的静电偶极矩相互作用示意图。c)MWCNT通过球磨形成D-MWCNT的示意图。d-f)原始MWCNT(d)、D-MWCNT聚集体(e)和单个D-MWCNT(f)的扫描电子显微镜图像。

图 2.D-MWCNT和Spiro-OMeTAD在分子水平上的界面偶联。a） C1s 芯线的 XPS 和D-MWCNT 的 b） O1s 磁芯线。c） Spiro-OMeTAD 的FTIR，有和没有 D-MWCNT，插图详细描绘了与纯D-MWCNT相比，向高频的特征峰偏移。d）带或不带D-MWCNT的Spiro-OMeTAD的CPD映射图像。e）带或不带D-MWCNT的Spiro-OMeTAD的紫外光电子能谱。f） Spiro-OMeTAD 薄膜的电斜率依赖性孔迁移率。

图 3.HTL和石墨烯在纳米尺度上的界面耦合。a，b） C-AFM 图像，c，d）原子力显微镜高度图像，e，f） Spiro-OMeTAD 薄膜的水接触角。g，h）使用Spiro-OMeTAD HTL和（h）D-MWCNT修饰的C-PSC的伪彩色横截面SEM图像。

图 4.完整 MC-PSC 器件的物理和光电特性分析。a） EIS 图（插图是高频区域中的放大图）。b）莫特-肖特基曲线。c）缺陷密度曲线。d）V_oc的光强度依赖性。e)具有原始Spiro-OMeTAD HTL和D-MWCNT的完整MC-PSCs的TPV曲线：Spiro-OMeTAD HTL。f，g）光致发光光谱映射和h，i)钙钛矿膜与原始Spiro-OMeTAD HTL(g，h)和D-MWCNT：Spiro-OMeTAD HTL(g，i)的时间分辨光致发光映射图。

图5.MC-PSC的光伏性能和运行稳定性。a)电流密度-电压曲线。b)入射光子-电流效率谱。c)原始Spiro-OMeTAD HTL和D-MWCNT修饰Spiro-OMeTAD HTL的MC-PSCs的稳定功率输出。d)封装的MC-PSC器件在连续一次太阳光照射下的工作稳定性，并与银基PSC作比较。

综上所述，MWCNT的缺陷工程是为了调整C-PSCs的电学和界面性质，以最大限度地减少由于电荷转移动力学迟缓而造成的能量损失，这是一个长期阻碍C-PSCs商业化的严重问题。一方面，D-MWCNT具有用于电荷传输的一维超通道和丰富的边缘缺陷与Spiro-OMeTAD在分子水平上耦合，使得HTL的导电性提高了一个数量级，并使界面能级排列得到很好的调制，以促进电荷转移。另一方面，由于D-MWCNT诱导的表面更加粗糙，D-MWCNT定制的HTL与石墨烯之间形成了无缝连接，建立了纳米尺度的二次耦合。由于双界面耦合的整体优势，缓慢的电荷转移或非辐射复合所造成的能量损失已大大减少。

采用D-MWCNT：Spiro-OMeTAD HTL制备的MC-PSCs的PCE达到22.07%，认证PCE达到21.9%，这是迄今为止C-PSC的最高PCE记录，与相同工艺条件下的银基PSCs相当。此外，未封装的MC-PSC器件在连续1个太阳光照下具有超过800小时的显著工作耐久性。这项工作为进一步缩小C-PSC与传统的Ag/Au基PSC之间的相变电导率差距提供了一个很好的策略，为推进C-PSC的大规模商业化铺平了一条新的道路。（文：SSC）

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关键词：材料技术,科学技术

材料科学技术发展分析报告

材料,科学技术,报告,关键词

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2025-04-10

陕西师范大学，中国科学院深圳先进技术研究院Adv. Mater.：“对称性破缺”--CrOCl纳米片在二维半导体中的创新应用

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