一、课题来源背景 有机发光二极管（OLEDs）又称有机电致发光器件,是一类基于有机半导体材料将电能转换为光能的器件。自从1987年邓青云博士等的开创性工作以来,OLEDs在平板显示和固态照明等方面展现出广阔的应用前景。然而,大部分有机发光材料都是基于芳香共轭结构构建,通常在稀溶液（单分子形式）中具有很高的荧光量子产率,而在高浓度溶液态、聚集态或固态时,发光效率大大降低甚至完全不发光,表现为“聚集发光猝灭”（Aggregation-Caused Quenching, ACQ）特征。因此,ACQ现象已成为制约有机发光材料发展的“阿喀琉斯之踵”,但又是必须攻克的难题!2001年,申请人课题组最先报道了一类异于ACQ的“非常规”发光现象——在紫外灯激发下,一种噻咯衍生物在良溶剂中（处于单分子态）几乎观察不到发光,而在加入水等不良溶剂形成聚集体后,却发射出强烈的荧光。基于此,申请人首次提出了聚集诱导发光（Aggregation-Induced Emission, AIE）这一光物理领域的新概念。AIE概念的提出为解决传统ACQ问题,制备高效固态发光材料提供了新思路。 二、研究目的和意义 在传统荧光OLED器件中,只有25%的单线态激子能被利用来发光,75%的三线态激子以非辐射的形式耗散掉,故而其电致发光效率较低。人们发现部分纯有机化合物的激子利用率也可突破荧光效率25%的自旋理论限制,可能也是唯一的途径就是借助反向系间窜越过程（Reverse Intersystem Crossing,RISC）,使得在三线态上产生的激子能够回到单线态继而辐射发光。因此,以AIE分子设计理论为基础,通过引入或开发新的光物理机制,利用分子能级调控方法,进一步加快发光分子或聚集体的RISC的速率,从而实现理论预期75%的三线态激子变为可被利用的单线态激子,有望从本质上实现AIE材料中高固态发光效率和高激子利用率的统一。 三、主要论点与论据 本项目的研究方法主要是将HLCT机制引入到AIE材料中,利用分子能级调控的方法,使得三重态激子在高能级激发态发生反向系间窜越过程,同样实现了激子利用率的提高,通过调控分子杂化激发态中的局域态和电荷转移态的能量分布,进而调节材料的发光效率和激子利用率综合最优,所构筑的非掺杂蓝光/红光OLED器件突破了传统荧光效率的极限。此外,该项目同时构建具有高度扭曲的不对称分子构型以及空间共轭分子骨架,通过引入匹配的电子给体和受体基团,实现同时具有AIE和延迟荧光特性的AIDF发光分子。进一步的,将AIDF基元引入到常用的主体材料中,实现新型AIDF材料的构建,提高载流子传输能力,提高激子复合效率。通过引入卤素重原子,促进分子的系间穿越过程,缩短延迟荧光寿命,减小器件效率滚降。在AIDF分子中引入柔性烷基链,提高材料的溶液加工性和成膜性。 四、创见与创新 通过本项目的研究,成功将HLCT机制引入到AIE材料中,利用分子能级调控的方法,使得三重态激子在高能级激发态发生反向系间窜越过程,同样实现了激子利用率的提高,所构筑的非掺杂蓝光/红光OLED器件达到了目前报道的最优水平之列。此外,本项目成功地将AIE和TADF两种独特的发光现象有机地结合起来,开发出一类新型的AIDF材料,并进一步深入探究AIDF现象的工作机制,制备了一系列高效率低滚降的非掺杂绿光/黄光OLED器件以及光谱稳定的暖白光器件,解决了传统TADF效率滚降严重的问题,成为该领域的重大新突破。基于此类AIE材料制备的非掺杂OLED器件,均表现出效率高、滚降低等优势,并且器件的发光光色覆盖了从深蓝光到深红光的全波段范围。针对传统有机发光材料容易发生浓度猝灭、激子利用率低、载流子传输不平衡等问题,创新性地开发了聚集诱导延迟荧光（AIDF）材料,在保证高的激子利用率同时也具有高的固态荧光量子效率,解决了目前绝大多数TADF材料效率滚降严重的问题,实现了高效率、低滚降非掺杂OLED器件的性能突破。 五、社会经济效益、存在的问题 本研究在具有高固态发光效率的AIE材料体系中成功引入了高激子利用率的机制,在非掺杂OLED器件中表现出优异的性能,其效率在全发光波段范围都达到了目前报道的最优水平之列。但是作为OLED材料的难题之一,相比于其他光色,开发蓝光尤其是深蓝光材料仍极具挑战,后续研究需要着重突破。同时,本研究中的器件寿命还有待进一步提高,以期真正实现材料的产业化应用,创造经济效益,解决国家的卡脖子技术难题。 六、历年获奖情况 在项目执行期间我们发表标注该项目号的SCI论文40篇,申请国内发明专利8项,PCT受理1项,培养博士研究生3人,硕士研究生7人,制备新型AIE材料20多种,新型材料制备工艺3种。